Contexte de la recherche

Cellules solaires stratifiées en pérovskite dans le processus d'amélioration de l'efficacité, la qualité de l '« interface enterrée» est devenue une contrainte technique clé. Cette étude explore en profondeur le goulot d'étranglement technologique de l'interface enterrée des sous - batteries en pérovskite et s'efforce de résoudre les problèmes centraux affectant l'efficacité de conversion photoélectrique et la stabilité à long terme des batteries empilées.

•Défauts structurels et réactions chimiques: aux interfaces enterrées des sous - batteries en pérovskite, il existe des défauts structurels et des réactions chimiques néfastes qui entraînent des recombinaisons significatives de porteurs de charge non radiatifs et des réactions chimiques nocives.

• PEDOT : PSSLe défi posé par la couche: la couche de transport de trous actuellement largement utilisée(HTL) PEDOT: PSSSon acidité et son hygroscopicité déclenchent des réactions d'oxydation défavorables qui détériorent gravement la stabilité opérationnelle des matériaux pérovskites et de leurs dispositifs à haute température et à la lumière.

•Vide de Naimi et défaut de cristallisation:En raison dePEDOT : PSSL'hétérogénéité spatiale possible des couches, ainsi que la croissance rapide de l'étain - plomb - pérovskite, ont conduit à la création d'une densité élevée de vides morphologiques de nanomètre, de défauts cristallins, de déformations défavorables et d'une cristallinité médiocre à l'interface enterrée. En particulier sur un substrat lisse, il est facile de former des « taches blanches» visibles à l'œil nu.

•Défis de recherche pour les interfaces enfouies:Par rapport à l'interface de couche supérieure, l'interface enterrée de la couche de pérovskite est relativement inaccessible et peu étudiée dans le dispositif.

Équipe de recherche et priorités de recherche

Cette étude a été réalisée parChen et Liu zonghao du Centre national de recherche en optoélectronique de Wuhan, Université des sciences et technologies de Chine centrale, et de l'Université d'Oxford, Royaume - Unipar Henry J. SnaithLe professeur dirige,Publié dans Top »Communications naturelles« la. Principalement par la conception d'unCouche de silice mésoporeuse fonctionnalisée à base de mercapto (MSN-SH) etComme interface enterrée de film mince de pérovskiteSuperstructurePour résoudre les défauts structurels nocifs et les problèmes de réaction chimique présents à l'interface enterrée des cellules à neutrons dans les dispositifs photovoltaïques en série. Cette méthode vise à réguler la pérovskiteProcessus de cristallisation, élimination des trous de Naimi, passivation des défauts, et inhibe le film étain - plomb - pérovskite Sn(II)L 'oxydation, ce qui réduit considérablement les pertes de porteurs et améliore la stabilité du dispositif.

Principaux résultats de recherche

Fig4c

1. Percée technologique en optimisation d'interfaceMSN-SHLa couche atteint l'amélioration de l'interface par de multiples mécanismes: améliore considérablement la mouillabilité du précurseur de pérovskite, élimine efficacement les vides de nanomètre et les défauts filmogènes; Libération importante de la déformation résiduelle du film (à partir de72,2 MPaRéduit à4,6 MPa), et augmente la cristallinité; Passivation des défauts, inhibition par groupes ThiolsSn(II)Oxydation et barrière à la migration des ions0,29 eVÉlevé à0,58 eV; tout en fixant la force d'adhésion de l'interface à partir de0,26 MPaAmélioré à0,67 MPa- Oui.

2. Percée de performance d'efficacité Batterie à jonction unique étain - plomb - pérovskite à bande étroite23,7%Efficacité optimale (moyenne23,1%), tension en circuit ouvert0,89 V; batterie empilée entièrement pérovskite réalisée29,6%Efficacité optimale,Efficacité certifiée29,5%, efficacité stable28,7%，Nouvelle performance de la batterie empilée à deux extrémités monolithique;11,3 cm2Empilage Mini module efficacité jusqu'à24,7%Démontrer un excellent potentiel d'amplification.

3. Stabilité considérablement amélioréeNBGBatterie à jonction unique en85°CVieillissement environnemental à l'azote sombre164Tenir après les heures85%Efficacité initiale; Batterie empilée encapsulée dans1Sous la lumière du soleilMPPTtest445Maintien après heures90%Efficacité; Dispositifs empilés en85°CVieillissement150Reste en possession après les heures82%初始性能。

4. Vérification de l'universalité techniqueMSN-SHLa stratégie de traitement s'applique également à la pérovskite à large bande à base de plomb, ce qui permet1,77 eVEfficacité de la batterie jusqu'à20,6%Et inhibe efficacement le phénomène de ségrégation des halogénures photo - induits des pérovskites halogénées mixtes.

Étapes et processus expérimentaux

Figure 1a

La stratégie de base de cette étude est l'introduction d'une couche de silice mésoporeuse fonctionnalisée mercapto à l'interface enterrée pérovskite (MSN-SHEn tant que couche de modification d'interface, ses effets sont vérifiés par comparaison systématique de la préparation et des performances des composants.

Processus de préparation de la batterie à jonction unique: Le processus standard comprendOIT/Nettoyage de substrats en verre, couche de transport de trous (PEDOT : PSSouLe Me-4PACz), peinture par rotation,La cléMSN-SHCentrifugation de dispersion et traitement de recuit, suite dépôt de solution de précurseur de pérovskite avec recuit thermique, couche de passivation de surface (EDAI2ouPDAI2), traitement et enfin dépôt à chaud de la couche de transport électronique (C60Et,BCP), avec des électrodes en argent.

Préparation des piles empilées: En utilisant la stratégie de construction en couches, d'abord terminer la préparation de la Sous - batterie à large bande interdite, puis construire par la technologie de dépôt de couche atomiqueSnOx/AuRecombinaison de la surface de connexion et enfin dépôt séquentiel des différentes couches fonctionnelles de la Sous - batterie à bande étroite, formant une structure complète à deux extrémités empilées.

Vérification modulaire: Le processus de gravure de la foudre sur un substrat de grande surface forme plusieurs sous - cellules en série et complète l'interconnexion et l'encapsulation, validant le potentiel d'industrialisation de la technologie.

Méthode de vérification comparative: Comparaison systématique Introduction vs non IntroductionMSN-SHDifférences entre les composants des couches en termes d'efficacité de conversion photoélectrique, de stabilité et de caractéristiques d'interface, évaluation quantitative de l'effet de modification.

Méthodes de caractérisation et résultats

Division des niveaux d'énergie quasi - Fermi(QFLS)Efficacité quantique avec photoluminescence(PLQY)

Évaluer le potentiel de tension en circuit ouvert du film mince de pérovskite avec le degré de perte composite non radiative, basé surPLQYCalcul des résultatsQFLSValeur.

MSN-SHRéduction efficace du traitementPEDOT : PSSL'interface de couche perd et améliore considérablement les propriétés photoélectriques du film mince.PEDOT: PSS/MSN-SH/De la pile pérovskitePLQYDu groupe contrôle0885%Considérablement augmenté à5 586%, correspondant àQFLSValeur à partir de0,856 eVAugmenté à0,903 eVMontre un excellent effet d'élévation du potentiel de tension.

Figure 3fEn comparant la tension réelle avec le potentiel de tension théorique, on a quantifiéMSN-SHEffet de l'amélioration de l'interface sur l'élévation de la tension en circuit ouvert des cellules solaires en pérovskite

Figs. 30a et 30bMontrant les différentes structures de pile séparémentPLQYAvecQFLSComparaison des données.MSN-SHL'échantillon était significativement meilleur que le groupe témoin sur les deux indicateurs avecMSNÉchantillon, confirmant son effet significatif dans l'inhibition de la recombinaison non radiative et l'augmentation du potentiel de tension en circuit ouvert.

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courant électrique-tension(J-V)Test d'efficacité de conversion caractéristique et photoélectrique

Évaluer les propriétés électriques de base du dispositif, l'efficacité de conversion photoélectrique et le phénomène d'hystérésis.

MSN-SHLe traitement permet une augmentation significative des performances sur tous les types de batteries:

Bande étroite gap(NBG)Batterie à jonction unique étain - plomb - pérovskite:,MSN-SHMoyenne des dispositifs modifiésPCEDa23,10%Du Groupe de contrôle19,64%Considérablement augmentée. Implémentation optimale du dispositif23,74%PCE (COV 0,887 V, JSC 32,77 mA cm)^-2,FF 81,67 %)Et le phénomène d'hystérésis est presque négligeable.

Large bande gap(Groupe de travail)Batterie à jonction unique en pérovskite:Montrer une bonne universalité,1,77 eVDispositifsPCEJusqu'à20,60%(COV 1,330 V, JSC 18,29 mA cm)^-2,FF 84,69 %)L'efficacité de la certification par des tiers est20,27%- Oui.

Dispositif empilé entièrement pérovskite:Bénéficiez de l'optimisation de la synchronisation des batteries jumelles, moyennePCEDa29,16%Implémentation optimale du dispositif29,63%PCE (COV 2,176 V, JSC 16,33 mA cm)^-2(FF 83,38 %). parSimetCertification par des tiersPCEpour29,50%, efficacité stable28,7%- Oui.

Fig. 3c, Fig. 4cEtFigs. 37Montrant séparément les dispositifs à jonction unique et empilésJ-VCaractéristiques, les deux montrent une très faible hystérésis et d'excellentes performances photoélectriques.

Efficacité quantique externe(EQE)test

Évaluer l'efficacité de conversion photoélectrique du dispositif à différentes longueurs d'onde et calculer la densité de courant de court - circuit intégré. utiliserEnlitech QE-RSystème de mesure d'efficacité quantiqueTesté à l'air ambiant, les dispositifs empilés sont mesurés séparément avec850 nmAvec460 nmHaute luminositéLEDcontreGroupe de travailAvecNBGLa Sous - batterie est polarisée.

MSN-SHLe traitement améliore efficacement les performances d'efficacité quantique du dispositif.NBGBatterie à jonction unique étain - plomb - pérovskiteEQELe spectre est amélioré dans toute la gamme de longueurs d'onde, en particulier l'amélioration de la réponse de la région à longue longueur d'onde, l'intégrationJSCDu groupe contrôle31,42 mA cm^-2Élevé à32,35 mA cm^-2- Oui.

Le dispositif d'empilement entièrement pérovskite présente de bonnes caractéristiques d'adaptation spectrale,Groupe de travailIntégration de sous - batteriesJSCpour16,26 mA cm^-2,NBGLa Sous - batterie est16,02 mA cm^-2Les deux densités de courant sont fortement adaptées et les intervalles de réponse spectrale complémentaires, jetant les bases de la réalisation d'une structure empilée à haut rendement.

Fig. 3dAvecFigure 4dMontrant séparément les dispositifs à jonction unique et empilésEQEComparaison spectrale, présentation claireMSN-SHL'effet remarquable du traitement dans l'amélioration de l'efficacité de la collecte de la lumière et de l'extraction des charges.

Efficacité quantique externe électroluminescente(EQEEL)

Quantifier le degré de perte composite non radiative du dispositif, avecCOVLa performance est étroitement liée. utiliserEnlitech ELCT-3010(REPS)systèmeLa mesure est effectuée et la densité de courant injecté est réglée proche de la densité de courant de court - circuit sous la lumière du soleil.

MSN-SHTraitement des dispositifsEQEELProduit un effet nettement amélioré. Dans la proximitéJSCDans les conditions d'injection de courant, le dispositifEQEELValeur du Groupe de contrôle0,20%Considérablement augmenté à2,61%Augmentation de13Le multiple. Cette augmentation significative confirme directementMSN-SHInhibition efficace des processus de recombinaison non radiative au sein du dispositif.

Réduction correspondante des pertes composites non radiatives d'environ70 mV, avec le dispositifCOVL'amplitude réelle de l'amélioration est fortement compatible, validéeEQEELFiabilité des résultats des tests etMSN-SHEfficacité de la politique de modification d'interface.

Figure 3eMontrer le Groupe de contrôle avecMSN-SHDu dispositifEQEEL-Comparaison des relations de densité de courant,MSN-SHLe dispositif présente des avantages évidents sur toute la plage de courant, en particulier dans les zones à faible densité de courant.

Tension en circuit ouvert(COV)Analyse des pertes

Quantification basée sur la théorie détaillée de l'équilibreCOVComposants perdus, y compris non idéauxEQEPerte, perte composite de rayonnement de bande interdite secondaire et perte composite non radiative, localisant précisément la raison pour laquelle la tension du dispositif s'écarte de la limite théorique. L'analyse est mesuréeCOVEt,EQEELLes paramètres etc. clés servent d'entrée de calcul.

MSN-SHTraitement réduit considérablement le total du dispositifCOVLes pertes. L'amélioration la plus critique provient d'une réduction significative des pertes composites non radiatives du groupe témoin.160 mVRéduit àMSN-SHDe l'échantillon94 mVLa réduction41%. Ce résultat avec le dispositif réelCOVHauteur de levage coïncidant, confirmantMSN-SHRôle clé dans l'inhibition de la recombinaison non radiative.

Figs. 29aComparaison détaillée du groupe témoin avecMSN-SH NBGLes différentes batteriesCOVComposants perdus, clairement affichésMSN-SHAvantages significatifs du dispositif en termes de réduction des pertes composites non radiatives.

Photocourant transitoire(TPC)Avec Photovoltage transitoire(TPV)

Explorez la dynamique d'extraction et de recombinaison des porteurs de charge à l'intérieur du dispositif pour évaluer l'impact des modifications d'interface sur le chemin de transport des charges.

MSN-SHLa synchronisation de traitement améliore l'extraction de charge et inhibe le processus de recombinaison. Durée de vie de l'atténuation du courant du dispositif à partir du groupe témoin3,86 µsRaccourci à2,37 µs, démontrant une accélération de l'extraction des porteurs de charge; Durée de vie d'atténuation de tension à partir de149 µsProlongée à626 µs, reflétant que la recombinaison de charge est efficacement inhibée.

Figs. 26a et 26bAfficher séparémentTPCAvecTPVComparaison des courbes d'atténuation,MSN-SHLe dispositif est enTPCAtténuation plus rapide dans le test,TPVL'atténuation a été plus lente dans le test, vérifiant clairement le double effet de la modification d'interface enterrée dans la promotion de l'extraction de charge et l'inhibition de la recombinaison d'interface.

Stabilité opérationnelle(MPPT)test

Évaluer la stabilité de fonctionnement à long terme du dispositif à la polarisation maximale du point de puissance de la lumière continue.

MSN-SHLe traitement améliore considérablement la stabilité à long terme du dispositif. Non encapsuléNBGFonctionnement continu sur batterie à jonction unique450heureTenir après93%Efficacité initiale, bien supérieure à celle du groupe témoin370Après les heures68%. encapsulation de dispositifs empilés entièrement en pérovskite dans430heureAprès une opération continueMaintenir90%Efficacité ci - dessusDépasser considérablement le Groupe de contrôle325Après les heures75%Performance.

Fig. 3h, Fig. 4fMontrant séparément les dispositifs à jonction unique et empilésMPPTCourbe de stabilité,MSN-SHLe dispositif présente une stabilité opérationnelle à long terme dans les deux configurations, confirmant son excellent potentiel dans des applications pratiques.

Autres caractérisations

Test de stabilité au stockage de la dispersion Évaluer la stabilité de la dispersion de nanoparticules pendant le stockage, affectant la fenêtre de traitement pour la préparation du dispositif.MSN-SHDispersion dans48Pas de phénomène de sédimentation après heures, nettement meilleur queAl2O3de1Précipitation horaire- Oui.(Figs. 8) et

Caractérisation des propriétés des nanoparticules Analyse complèteMSNAvecMSN-SHLa taille physique, la structure des pores et le succès de la fonctionnalisation.MSN-SHTaille des particules réduite àà 100 nm,FTIRAvecRamanLe spectre est en2569Avec2563 cm^-1Confirmation du greffage réussi du mercapto- Oui.(Figs. 10a) et

Test de mouillabilité et de nucléation 研究MSN-SHEffet sur le comportement de mouillage des solutions de précurseurs de pérovskite.Angle de contact à partir de22,6°Réduit à12,7°, améliore considérablement la mouillabilité et favorise la nucléation hétérogène- Oui.(Figs. 11) et

Morphologie du filmSEMObservez la surface du film mince de pérovskite et la topographie de l'interface enterrée, jugez que les nanocavités existent.MSN-SHLe film de base présente des zones cristallines denses et sans nanocavités, contrairement aux cavités bombées du groupe témoin- Oui.(Figure 1c) et

CristallinitéGIWAXSAnalyse Évaluer la cristallinité du film mince de pérovskite au voisinage de l'interface enterrée.MSN-SHLe film de base présente une intensité de diffraction plus forte à chaque angle d'incidence, une cristallinité plus élevée et un degré de phase amorphe plus faible- Oui.(Fig. 1d) et

Déformation résiduelleGIXRDtest Évaluer l'état de stress résiduel dans les films minces de pérovskite.MSN-SHEfficace pour tirer le stress de72,2 MPaRéduit à4,6 MPa, grande libération de la déformation du film- Oui.(Fig. 1h) et

Test de résistance mécanique VérificationMSN-SHEffet amélioré sur la durabilité mécanique des interfaces enterrées.Résistance à la traction critique à partir de0,26 MPaÉlevé à0,67 MPaénergie spécifique à la rupture à partir de25Augmenter à83 kJ m^-3- Oui.(Fig. 1g) et

Analyse intégrée de la stabilité des interfaces À traversDFTCalcul, conductivité dépendante de la température,UV-VisEtXPSExplorez en profondeur les mécanismes de stabilité.énergie d'activation par migration ionique à partir de0,29 eVÉlevé à0,58 eV,Sn(IV)Contenu considérablement réduit, inhibition efficace de la dégradation- Oui.(Figure 2b) et

Dépendance du temps de ségrégation des halogénuresPLtest Évaluer le phénomène de ségrégation de phase des pérovskites halogénures mixtes sous une lumière prolongée.MSN-SHFilm modifié pendant l'expositionPLBonne conservation de la forme, inhibition efficace de la ségrégation des halogénures- Oui.(Figs. 38c) et

conclusion

L'étude a été développée avec succèsCouche de silice mésoporeuse fonctionnalisée à base de mercapto (MSN-SH) etEn tant que couche de modification superstructurale de l'interface enterrée de la batterie de pérovskite, l'efficacité et la stabilité des cellules solaires empilées de pérovskite sont considérablement améliorées.

Percée technologique de base:

Optimisation de la qualité des interfacesLes aspects,MSN-SHRégule efficacement le processus de cristallisation de la pérovskite, élimine les vides de nanomètre et passive les défauts tout en inhibantSn(II)Oxydation, réduisant considérablement la perte de porteurs. Résistance mécanique à partir de0,26 MPaÉlevé à0,67 MPa, contrainte de traction résiduelle à partir de72,2 MPaRéduit à4,6 MPaénergie d'activation par migration ionique à partir de0,29 eVAugmenté à0,58 eV- Oui.

Performance du dispositifD'un côté, l'efficacité de la batterie à jonction unique étain - plomb - pérovskite atteint23,7%, batterie empilée entièrement en pérovskite réalisée29,6%Efficacité (certification29,5%, État stable28,7%), se classant parmi les meilleures performances des batteries empilées aux deux extrémités d'une seule pièce.11,3 cm2Empilage Mini module efficacité jusqu'à24,7%Démontrer un excellent potentiel d'industrialisation.

Stabilité à long termeD'un côté, l'encapsulation des batteries empilées dans1Lumière du soleilMPPTtest445heurePost - maintenance90%Efficacité initiale ci - dessus,85°CVieillissement thermique150heureReste après82%Performance, bien au - delà de la performance du groupe témoin.

Universalité techniqueObtenir la validation,MSN-SHLa stratégie s'applique également à la pérovskite à large bande interdite à base de plomb,1,77 eVEfficacité de la batterie jusqu'à20,6%Et inhibe efficacement le phénomène de ségrégation des halogénures mixtes.

Référence bibliographique de nature communications - doi: 10.1038 / s41467 - 025 - 59891 - Z

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