Réalisations en recherche et points de vue

étude d'optimisation des interfaces enterrées dans les cellules solaires pérovskites,Prof. Chen Wei et Prof. Liu zonghao, Université des sciences et technologies de Chine centrale, main dans la mainUniversité professionnelle et technique de ShenzhenJingbai LiL'équipe de professeurs a fait une percée majeure, explorant en profondeur le mélangeCouche monomoléculaire auto - Assemblée(SAM)Mécanismes d'interaction intermoléculaire pendant le dépôtCette étude a été publiée dans la revue TOPNature Communications» sous le titreModulation de l'adsorption compétitive de molécules hybrides auto-assemblées pour des cellules solaires et des tandems de perovskite à large bande passante efficaces« la.

L'équipe de recherche développe une stratégie révolutionnaire de modification d'interface qui résout avec succès la cellule solaire Perovskite à large bande interdite(CSP du GTB)Défis à moyen et long terme - mixteSAMProblèmes de défauts d'interface dus à l'adsorption compétitive entre eux. Les chercheurs ont examiné systématiquement trois co - adsorbants différents(PA)Et,CAetSA)Avec usage communSAMmatériauxLe Me-4PACzMécanismes d'interaction et effets sur l'efficacité.

Les principaux résultats de l'étude sont les suivants:

•Les calculs théoriques révèlentSARôle clé:Dynamique moléculaire (MD) simulation et théorie fonctionnelle de la densité (DFT), le calcul indique clairement,Co - adsorbantSATendance à remplirNiOxetITOSites non couverts de la surfaceEt avecLe Me-4PACzGénérer des interactions avantageuses, favoriser leur dispersion, et ainsi formerCouche de sélection de trous électriques plus dense- Oui.SA-MeL'énergie de liaison est même supérieure àMoi-MoiÉnergie de liaison, aide à briserLe Me-4PACzRéunion.

•Validation expérimentaleSAOptimisation de l'interface avec la qualité de la pérovskite:Les résultats expérimentaux prouvent fortement que l'utilisationIn / I - pack de 4mixteSAMRéduction significative des pertes composites non radiatives de l'interface, optimisation de l'arrangement des niveaux d'énergie de l'interface enterréeEt régulé efficacementGroupe de travailQualité cristalline de la pérovskite.XPSL'analyse confirme davantageSACapable de renforcerLe Me-4PACzDansNiOxAdsorption sur.SEMetXRDLes techniques d'isocaractérisation montrent également,SAL'introduction améliore le film de pérovskitemorphologieEt cristallinité.

•CSP du GTBAmélioration significative des performances:Basé surSAStratégie d'optimisation de l'interface,1,77 eVCellule solaire Perovskite à large bande interditeObtenu20,67%Efficacité de conversion de puissance (PCE) etEt parCertification atteint20,21%. Il est élevé à1,332 VTension en circuit ouvert (COV) et，La valeur certifiée est1,313 VSe distingue dans les dispositifs similaires. Par rapport au groupe témoin, déposé enSALe film de pérovskite sur le substrat modifié montrePlus élevéPLQYvaleurEt correspond à une plus hauteQFLSvaleur- Oui.

•Dispositifs empilés entièrement en pérovskite à proximité29%Efficacité certifiée:Rendre ce efficaceCSP du GTBAvec1,26 eVGap énergétique étroit (NBG) etPSCCombiné, préparé avec succèsPile solaire empilée à double extrémité entièrement en pérovskite (TSC) et, dontPCEAtteindre l'incroyable28,94%(valeur certifiée28,78%, petite zone0,087 cm2). En outre,Module de petite taille (zone d'ouverture11,3 cm2) également réalisé23,92%dePCE- Oui.

•Les dispositifs empilés présentent une excellente stabilité à long terme:utiliserSADispositifs entièrement en Perovskite empilés avec interface améliorée dans des conditions difficiles (85 ℃，N2ou 85 ℃/ 85%Humidité relative) montre une excellente stabilité de fonctionnement à long terme.

Figure 1iPour:SABatterie solaire en pérovskite à large bande sur substrat(CSP du GTB)Le meilleur deJ-VLa courbe

Équipe de recherche

Cette recherche pionnière a été réalisée conjointement par une équipe transversale, dont les auteurs correspondants sontProfesseur Chen Wei, Université des sciences et technologies de Chine centrale (Wei Chen), et Liu zonghao (Zonghao Liu), professeur et Université professionnelle et technique de ShenzhenJingbai Li教授。

Cet important travail de recherche est principalement mené parunitéEffectuer:

1. Université chinoise des sciences et technologies(Université des sciences et de la technologie de Huazhong, HUST)

2. Institut professionnel et technique de Shenzhen(Université polytechnique de Shenzhen)

3. Laboratoire de la vallée de la lumière(Laboratoire Optics Valley)

Contexte de la recherche

•Complexité de l'ingénierie d'interface:Bien que la couche monomoléculaire auto - Assemblée(SAM)Largement utilisé pour améliorer l'interface des cellules solaires pérovskites, maismixteSAMInteraction et comportement compétitif d'adsorption pendant le dépôtPas encore suffisamment étudié. Comprendre comment les co - adsorbants affectent communSAMmatériaux(CommeMe-4PACz)Le processus de filmification est un défi.

•Perte composite non radiative:CSP du GTBL'efficacité est limitée parPerte composite non radiative à l'interface.Comment passiver efficacement les défauts d'interface, réduire la recombinaison de charge, augmenter la tension en circuit ouvert(COV)Est un puzzle clé.

•Atteindre une tension élevée en circuit ouvert(COV)Pour:Bien queGroupe de travailLe matériau est potentiellement élevéCOVMais le dispositif réelCOVSouvent en dessous de la limite théorique.RéduitCOVPertesEn particulier, les pertes associées à la recombinaison non radiative de l'interface sont essentielles à l'amélioration de l'efficacité.

•Problèmes d'alignement énergétique:Choisir une couche dans le trou électrique(HTL)Et entre les couches de pérovskiteMauvais alignement énergétiquePeut entraver le transfert de charge et réduire l'efficacité du dispositif.

•Qualités cristallines du film de pérovskite:ObtenirFilm de pérovskite à large bande gap de haute qualité, uniforme et avec peu de défautsReste un défi. Les modificateurs d'interface doivent être capables de réguler efficacement le processus de nucléation et de croissance de la pérovskite.

•Développement de batteries empilées entièrement en pérovskite:Sera efficaceCSP du GTBAvec gap étroit(NBG) CSPIntégré pour construire des batteries empilées entièrement en pérovskite haute performance, il est nécessaire deInterface entre les sous - batteries pour un contrôle précisEt assure une recombinaison efficace des charges.

Figure 3b

La méthode de résolution

En réponse aux difficultés et défis mentionnés ci - dessus, l'équipe de recherche a proposéRégulation des couches monomoléculaires auto - assemblées hybrides(SAM)Comportement compétitif d'adsorptionSolutions et méthodes au cœur:

•L'interface de régulation précise forme:Équipe de recherche recherche en profondeurco-adsorbants (PA, CA, SA)Avec usage communSAMmatériaux(Me-4PACz)Interactions entre eux. Par dynamique moléculaire(MD)Simulation et théorie fonctionnelle de la densité(DFT)Le calcul, révèle la différenceco-adsorbantsAvecLe Me-4PACzDansNiOxetITOComportement adsorbant et énergie de la surface.

•Optimisation de la couche de sélection des trous électriques:L'étude a trouvéSAcommeco-adsorbantPeut remplir efficacement les sites non couverts et n'interfère pasLe Me-4PACzAdsorption, assurant la formation d'une couche dense de sélection de trous électriques- Oui.

•Inhibition de la recombinaison non radiative:In / I - pack de 4mixteSAMPeut réduire efficacement la perte composite non radiative de l'interface, qui passe par un rendement quantique de Photoluminescence plus élevé(PLQY)Et Division des niveaux d'énergie quasi - Fermi(QFLS)Vaut la peine de vérifier.

•Amélioration de l'alignement énergétique:Les calculs et les résultats expérimentaux montrent que,SA-MeDimères pour une meilleure disposition des niveaux d'énergie, contribue à l'extraction et au transport des trous électriques de la couche de pérovskite à la couche de transport des trous électriques.

•Régulation de la cristallisation de la pérovskite:Photoluminescence In situ(PL)Le spectre,XDiffraction des rayons(XRD)Et incidence rasante grand angleXDiffusion des rayons(GIWAXS)Affichage isocaractérisation,SAL'interface modifiée permet d'obtenir des films de pérovskite à large bande gap de meilleure qualité, plus cristallins et moins défectueux- Oui.

•Augmenter la tension en circuit ouvert(COV)Pour:Grâce à la stratégie ci - dessus, il a considérablement augmentéCSP du GTBdeCOVEt confirmé par l'analyse de la perte d'énergieLa réduction des pertes composites non radiologiques estCOVLa cause principale de l'Ascension- Oui.

•Construire une batterie empilée efficace:Sera efficaceSAmodificationCSP du GTBAvec gap étroitPSC(NBG)Combiné, préparé avec succèsHaute efficacité(28.94%Valeur certifiée28,78%)Piles solaires empilées entièrement en pérovskiteEt montre une bonne stabilité.

En choisissant le bonco-adsorbant (SA)AvecLe Me-4PACz形成混合SAMRégulation fine des caractéristiques de l'interface, améliorant ainsi complètement les cellules solaires Perovskites à large bande interdite et leurs performances dans les cellules empilées Perovskites complètes- Oui.

Figure S10

Étapes et processus expérimentaux

Préparation des matériaux

•L'étude utilise principalementAcide [4-(3,6-diméthyl-9H-carbazol-9-yl)butyl]phosphonique (Me-4PACz)Comme couche monomoléculaire auto - Assemblée(SAM)Matériaux.

•Trois alkylamines bifonctionnelles différentes sont utilisées simultanément comme co - adsorbants:Acide (6-aminohexyl)-phosphonique (PA)Et,Acide 7-aminoheptanoïque (CA)etAcide 6-aminohexane-1-sulfonique (SA)- Oui.

•Ces matériaux sont dissous dans l'éthanol dans des proportions spécifiques pour former un mélangeSAMLa solution.

•Large bande gap(Groupe de travail)La solution de précurseur de la cellule solaire pérovskite est basée surFA0.8Cs0.2Pb(I0.6Br0.4)3La composition.

•Gap énergétique étroit(NBG)La solution de précurseur de la cellule solaire pérovskite est basée surFA0.6MA0.3Cs0.1Pb0.5Sn0.5I3 La composition.

Processus de recherche et découvertes importantes

•Études de calcul(DFT)Calcul etMDSimulation) etPour:

○DFTCalcul:ExplorerPAEt,CAetSADansNiOxetITOsurfaceMode de liaison et énergie d'adsorption. Affichage des résultats,SADansITOL'énergie d'adsorption sur est plus forte queLe Me-4PACz- Oui.

○MDSimulation:Étude des co - adsorbants avecLe Me-4PACzComportement compétitif d'adsorption.SAPeut être adsorbé en premierNiOxSurface, puis à traversSA-MeRenforcement dimèreLe Me-4PACzL'adsorption, contribue à la formation d'une couche plus uniforme de molécules adsorbées et remplitNiOxDansITOZones non couvertes par la surface- Oui.SA-MeL'énergie de liaison du dimère est supérieure àMoi-MoiDimères- Oui.

○Affichage calculé,SA-MeDimères pour une meilleure disposition des niveaux d'énergie- Oui.

Figure S4a et figure 1a-d

•Préparation et test des cellules solaires:

○Basé sur différentsSAMModifiéCe / nioxLe substrat est préparé completCSP du GTBDispositifs.SALe dispositif de base atteint le plus hautPCE 20,67 %(Valeur certifiée20,21%)etVoc 1,332 V(Valeur certifiée1,313 V)- Oui.

○Après Optimisation par intégrationGroupe de travailetNBGSous - batterie, préparée2 -Piles solaires empilées entièrement en pérovskite à l'extrémité(CST)，Basé surSALa batterie empilée atteint le plus hautPCE 28,94 %(Valeur certifiée28,78%)- Oui.

○Également fabriqué basé surSADes micro - ensembles empilés,MoyennePCEpour21,82 ± 1,28% (Zone d'ouverture11,3 cm2)- Oui.

Figure 4c

•Stabilité de la batterie:

○Basé surSAPiles empilées en85℃Neutralisation de l'atmosphère d'azote85℃/ 85%Tout se manifeste dans un environnement d'humidité relativeStabilité de stockage améliorée. en continuAM 1,5 GSous la lumièreMPPTfonctionner500Après les heures,Maintenu le initialPCEde85%- Oui.

Figure 4f

Caractérisation des résultats de recherche

Rendement quantique en photoluminescence(PLQY)Et Division des niveaux d'énergie quasi - Fermi(QFLS)

On mesure la pérovskite déposée sur différents substratsPLQYEt calculé en conséquenceQFLS. quantificationSAM/Perte composite non radiative à l'interface pérovskite.

Figure3d et: montrant un film mince de pérovskite déposé sur un substrat en verrePLQYLa valeur est4 231%, correspondant àQFLSLa valeur est1,388 eV. pour le dépôt dans le mélangeSAMFilm de pérovskite sur,SAL'échantillon a obtenu le plus élevéPLQYvaleur3.005%, correspondant àQFLSLa valeur est1,379 eV- Oui.SALes stratégies de co - adsorption peuvent être réduitesSAM/Perte composite non radiative à l'interface pérovskite.

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courant électrique-tension(J-V)La courbe

Mesuré sur la base de différentsSAMModifiéCe / nioxLarge bande GAP pour la préparation du substrat(Groupe de travail)Batterie solaire pérovskite(CSP)Et piles solaires empilées entièrement en pérovskite(CST)deJ-VCourbes, y compris le balayage avant et arrière.

l Cellule solaire Perovskite à large bande interdite(CSP du GTB)Pour:utiliserSALes dispositifs de co - adsorbant montrent une augmentation significative des performances, atteignant le plus hautPCE 20,67 %(balayage inverse) et1,332 VLa tension en circuit ouvert(Voc). Ce résultat est certifié,PCEpour20,21%,Vocpour1,313 V(FigureS23)Ces valeurs ont été rapportées à l'époque.(1,77 eV)CSP du Groupe de travailNiveau supérieur dans.

l Cellules solaires empilées entièrement en pérovskite(TSC entièrement perovskites)Pour:SALe co - adsorbant augmente également considérablement les performances des batteries empilées, atteignant les plus hautsPCE 28,94 %(balayage inverse) et2,146 VdeVoc. sortie de puissance stablePCEpour28,72% (FigureS37). de cette pile empiléePCECertifié comme28,78%,Vocpour2,145 V(FigureS38)- Oui.

l Basé surSALes micro - ensembles empilés:Base contenant cinq sous - batteriesSALes micro - ensembles empilés présentent une bonne homogénéité, moyennePCEAtteint21.82 ±1,28% (Zone d'ouverture11,3 cm2) et. les meilleurs composants miniaturesPCEpour23,92%,Vocpour10,10 V(Figure4e)- Oui.

Efficacité quantique externe(EQE)

Utilisation par l'équipe de rechercheEnlitech QE-RSystème de mesure d'efficacité quantiqueMesuré sur la base de différentsSAMLe nœud uniqueCSP du GTBetPSC NBGEt les piles solaires empiléesEQELe spectre.

FigureS20: Groupe de contrôle,PALe Groupe,CAGroupes etSAGroupeGroupe de travailDu dispositifEQEpointsJSCRespectivement 17.42、17.60、17.64et18,06 mA cm- Oui?2, avecJ-VScan extraitJSCCoïncidence. Figure4dEt figureS36bMontréSABaseTSCdeGroupe de travailetNBGDe la Sous - batterieEQELe spectre,EQEDe pointsGroupe de travailetNBGDe la Sous - batterieJSCLes valeurs sont respectivement 15.94et15,71 mA cm- Oui?2- Oui.

Photoluminescence In situ(PL)Le spectre

Surveillance de la pérovskite pendant les phases de spin - Coating et de recuit du précurseur dans le Groupe de contrôle etSAComportement cristallin sur le substrat du Groupe. （FigureS24) et

XSpectroscopie photoélectronique des rayons(XPS)

utiliserXPSMesuré basé surLe Me-4PACzSeul (groupe témoin) et avecPAEt,CAouSAMixteSAMModifiéCe / nioxComposition chimique de surface et état de Valence élémentaire du substrat. Vérifier la présence de co - adsorbants et étudier leurLe Me-4PACzDansNiOxInfluence de l'adsorption de surface et de la conductivité électrique.XPSLes résultats confirment directement le co - adsorbant dans le mélangeSAMPrésence dans et révélerSAL'introduction peut être efficace non seulement avecLe Me-4PACzCo - adsorption, peut également renforcerLe Me-4PACzAvecNiOxCombiner et améliorerNiOxConductivité électrique.（FigureS9Et,S10Et,S11Et,S12) et

Diffusion dynamique de la lumière(DLS)

utiliserDLSOn a mesuré la distribution granulométrique des microgranules dans différentes solutions mixtes de molécules adsorbées. Les résultats montrent que l'introduction du co - adsorbant diminueLe Me-4PACzLa taille moyenne des microgranules formés en solution, indiquant que le co - adsorbant inhibeLe Me-4PACzFormation de microgranules (FigureS13) et

Ultraviolet-Lumière visible(UV-Vis)Le spectre

SurveillanceLe Me-4PACzDansCe / nioxCinétique d'adsorption sur substrat, pour une seuleLe Me-4PACzLa solution etLe Me-4PACzAvecPAEt,CAouSALa solution mixte.In / I - pack de 4Le taux d'adsorption est plus rapide et la charge plus élevée.（FigureS14) et

Mesure de l'angle de contact

Des gouttes d'eau ont été mesurées dans le Groupe de contrôle etPAEt,CAetSATraitéesCe / nioxAngle de contact sur le substrat.L'augmentation de l'angle de contact indique que l'introduction d'un co - adsorbant augmente l'hydrophobicité de la surface, principalement en raison du mélangeSAMMieux couvertCe / nioxSurface, réduit l'exposition aux groupes hautement hydrophiles.（FigureS15) et

XDiffraction des rayons(XRD)Et incidence rasanteXDiffraction des rayons(GIXRD)

utiliserXRDLes dépôts ont été mesurés dans différentsSAMStructure cristalline du film mince de pérovskite sur le substrat modifié. utiliserGIXRDLes contraintes résiduelles du film ont été étudiées. （FigureS26、FigureS27) et

Incidence rasante grand angleXDiffusion des rayons(GIWAXS)etPLMapping

Exposer la surface inférieure de la pérovskite à l'aide d'une technique de décapage et effectuerGIWAXSetPLCaractérisation mappée. Mélange d'étudesSAMEffet sur la qualité de la pérovskite à l'interface inférieure et sur la recombinaison non radiative. Par rapport au Groupe de contrôle,SAFilm de pérovskite de base montre plus élevéPLIntensité et plus d'uniformité, indiquant que la recombinaison non radiative de l'interface inférieure est inhibée. （FigureS28, diagramme2i-l) et

Spectroscopie photoélectronique ultraviolette(UPS)

Mesure de la couche de transport de trous préparée(HTL)Arrangement des niveaux d'énergie. ÉvaluationSAMModifier la paireCe / nioxFonction de travail et bande de prix max(VBM)L'impact. （Figure3 bisEt figureS29) et

Photoluminescence résolue dans le temps(trpl)

Mesure des dépôts dans différentsSAMDynamique des porteurs du film mince de pérovskite sur le substrat modifié. （Figure3b, c) et

conclusion

L'équipe de recherche explore en profondeur les couches monomoléculaires auto - assemblées hybrides(SAM)Co - adsorbant et[4-(3,6-Diméthyle- 9H-Carbazole- 9 -Base) etDINKY]Acide phosphonique(Me-4PACz)L'interaction et ses cellules solaires Perovskite à haut rendement à large bande interdite(CSP du GTB)Et applications dans les piles solaires empilées. L'étude a révélé,6 -Aminohexane- 1 -Acide sulfonique(SA)En tant que co - adsorbant, capable de remplir efficacement les sites non couverts sans interférerLe Me-4PACzAdsorption, formant ainsi une couche dense de sélection de trous électriques.

Par la dynamique moléculaire(MD)Simulation et théorie fonctionnelle de la densité(DFT)Calcul, l'étude clarifieSAAvecLe Me-4PACzUne interaction équilibrée entre surface et intermoléculaire qui contribue àLe Me-4PACzDansNiOxetITOLa surface adsorbe plus uniformément.XPSLes résultats de la caractérisation sont davantage validésSADans le mélangeSAMPrésence dans et afficherSACapable deAmélioréLe Me-4PACzAvecNiOxCapacité de liaison et d'améliorerNiOxConductivité électrique.

Les principaux résultats de cette étude sont les suivants:

• basé surIn / I - pack de 4mixteSAMde1,77 eV PSC du WBGRéalisé jusqu'à20,67%Efficacité de conversion de puissance(Certifié comme20,21%)et1,332 VLa tension en circuit ouvert(Certifié comme1,313 V)- Oui.

•In / I - pack de 4mixteSAMRéduit efficacement les pertes composites interfaciales non radiatives, optimise l'arrangement des niveaux d'énergie et réguleGroupe de travailCristallisation de la pérovskite- Oui.XRDetSEMAffichage des résultats de caractérisation égale, en utilisantSALe film mince de pérovskite déposé par le substrat aPlus de cristallinité, moins de défauts et une surface plus plane- Oui.

• qui seront optimisésGroupe de travailBatterie secondaire et1,26 eVGap énergétique étroit(NBG) CFPCombiné, préparéCellules solaires empilées entièrement en pérovskite(CST), dontPCEAtteint28,94% (Certifié comme28,78%),Vocpour2,146 V- Oui.

• basé surSAMicro - assemblages empilés (zone d'ouverture11,3 cm2)Montre la moyenne21,82%dePCELe meilleur dispositifPCEAtteint23,92%,Vocpour10,10 V- Oui.

• Les tests de stabilité montrent que, sur la base deSADispositifs empilés en lumière continue500Conserve encore son initiale après les heuresPCEde85%, tout en présentant également des performances améliorées en termes de stabilité thermique et de stabilité thermique humide.

Référence bibliographique de nature communications - doi: 10.1038 / s41467 - 025 - 58111 - y

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