L'évaporation des gouttelettes de saumure est un phénomène physico - chimique fondamental avec des applications clés dans des domaines tels que la technologie de séparation, le dessalement de l'eau de mer et l'ingénierie cristalline. Au cours de l'évaporation, des écoulements complexes se forment à l'intérieur des gouttelettes, ce qui détermine la distribution finale et la morphologie cristalline de la substance dissoute. L'écoulement à l'intérieur des gouttelettes est principalement contrôlé par deux mécanismes clés: la convection Rayleigh, entraînée par des différences de densité, et les effets Marangoni, entraînés par des gradients de tension superficielle. Cependant, les interactions et les transitions dominantes entre ces deux mécanismes dans différentes conditions thermiques interfaciales font encore défaut à l'heure actuelle d'études quantitatives systématiques. Une compréhension approfondie de ces mécanismes d'écoulement intrinsèques est donc essentielle pour obtenir un contrôle précis de la morphologie du dépôt cristallin.

Récemment,L'équipe du professeur Gaohong He et du professeur xiaobin Jiang du laboratoire national clé de chimie fine, du Centre scientifique de pointe pour les matériaux intelligents de l'université polytechnique DalianRevues internationales dans le domaine de la chimieScience de l'ingénierie chimiquePublié sous le titre« Transitions de flux dans l’évaporation des gouttelettes salines : interaction entre la convection Rayleigh et les effets Marangoni »Documents de recherche.

L'étude a exploré en profondeur les mécanismes de circulation interne au cours de l'évaporation de gouttelettes de saumure dans différentes configurations géométriques et conditions thermiques grâce à des expériences systématiques combinées à des simulations de dynamique des fluides computationnelle (CFD). L'étude a révélé différents modes de circulation contrôlés par l'interaction de la convection de Rayleigh et de l'effet Marangoni.Parmi eux, l'équipe de recherche utilise la technologie de microstéréolithographie par projection de surface de précision (pμsl) (nanoarch) ® S140 Pro， Précision: 10 μm) Le système d'impression 3D prépare une mini - plateforme de gouttelettes.

Il a été constaté que dans les conditions normales de température, l'intérieur de la goutte est principalement entraîné par la convection Rayleigh et que la taille de son angle de contact détermine la morphologie de dépôt finale: un dépôt marginal se forme à moins de 90 ° et un dépôt central se forme à plus de 90 °. En régulant avec précision la température, la recherche a permis une transformation fondamentale des modes d'écoulement internes. Une découverte clé est que lorsque la différence de température dépasse un seuil critique spécifique, l'effet thermomarangoni peut submerger la convection de Rayleigh, entraînant une inversion du modèle d'écoulement. En outre, le coefficient de transfert thermique de l'interface solide - liquide s'est également avéré être un paramètre clé pour réguler le mécanisme de domination de l'écoulement, qui est dominé par la convection Rayleigh à des valeurs inférieures à 10 W / m2.k; Dans la gamme 100 - 1000 W / m2 · K, l'effet thermomarangoni domine. En fin de compte, le travail a construit un diagramme de phase complet basé sur les nombres de Rayleigh (RA) et de Marangoni (ma) sans dimension, fournissant un outil quantitatif puissant pour prédire et contrôler les transitions d'état d'écoulement dans différentes conditions d'évaporation, jetant ainsi les bases théoriques d'un contrôle précis de la topographie des dépôts cristallins par régulation thermique interfaciale.

Pour assurer la précision de la simulation, l’équipe de recherche a mis en place un système de caractérisation synchrone intégrant l’imagerie thermique optique et infrarouge (Figure 1) pour valider le modèle CFD. Comme le montre la figure 2, les résultats des simulations concordent fortement avec les données expérimentales sur des paramètres clés tels que l'évolution géométrique des gouttelettes, la distribution de température interfaciale et le champ d'écoulement interne, par exemple, la différence relative entre la distribution de température interfaciale simulée et expérimentale n'est que de 005114%, ce qui confirme pleinement la fiabilité de ce modèle numérique.

Des études ont montré que l'angle de contact des gouttelettes est un facteur clé dans la détermination du mode d'écoulement et de la morphologie de dépôt finale (Figure 3). Lorsque l'angle de contact est inférieur à 90°, la vitesse maximale d'évaporation se produit au niveau de la ligne de contact triphasée, ce qui entraîne un écoulement dans le sens horaire co - dominé par la convection de Rayleigh et l'effet Marangoni du soluté, aboutissant à un dépôt en forme de "boucle de café". Alors que lorsque l'angle de contact est supérieur à 90°, la vitesse d'évaporation se déplace vers le Sommet de la goutte, provoquant un écoulement bicyclique dans le sens horaire supérieur et dans le sens antihoraire inférieur, cette structure de champ d'écoulement unique provoque l'agrégation des cristaux dans la zone centrale.

Le rayon de contact de la goutte influence également le processus de cristallisation (Figure 4). On a constaté qu'à un angle de contact de 120°, le gradient de concentration interne entraîné par l'effet de flottabilité s'intensifie à mesure que le rayon de contact augmente. Les chemins de circulation plus longs donnent au noyau cristallin un temps d'absorption suffisant du soluté, ce qui contribue à la formation de cristaux de plus grande taille, un phénomène confirmé à la fois dans les images de miroirs électriques à balayage simulées et expérimentales.

Le contrôle actif de l'écoulement interne est possible en régulant les conditions limites thermiques (Figure 5). L'étude a révélé que le coefficient de transfert thermique Interfacial (h) est essentiel pour déterminer le mode d'écoulement et qu'un faible coefficient de transfert thermique (h < 10 W / m2.k) favorise le maintien d'un écoulement dans le sens horaire dominé par la convection Rayleigh. Lorsque le coefficient de transfert de chaleur augmente dans la gamme 100 - 1000 W / m2 · K, la différence de température causée par le chauffage du substrat est suffisante pour que l'effet de Marangoni thermique l'emporte sur les autres, inversant le mode d'écoulement en un cycle antihoraire.

Dans des conditions chauffées, le flux interne subit une transition dynamique de la domination de Rayleigh à la domination de Marangoni (Figure 6). L'étude quantifie précisément la différence de température critique dans laquelle cette transition se produit, qui est de 0,94 K pour les gouttelettes avec un angle de contact de 120 °, tandis que pour les gouttelettes avec un angle de contact de 60 °, une différence de température plus élevée (1,34 k) est nécessaire pour obtenir une inversion en raison de l'effet Marangoni soluté plus fort. Cette conclusion fournit des indications quantitatives pour réguler précisément l'écoulement interne par la température.

Pour prédire systématiquement l'état de l'écoulement dans différentes conditions, l'équipe de recherche a construit des diagrammes de phase d'écoulement basés sur les nombres de Rayleigh (RA) et de Marangoni (ma) sans dimension (Figure 7). Ces diagrammes de phase délimitent clairement les zones de flux de transition dominées par Rayleigh (zones roses), dominées par Marangoni (zones bleues) et les deux agissant ensemble. Comme le montre la figure 8, les limites de transition entre les différents états d'écoulement peuvent être décrites avec précision par des relations de loi de puissance, fournissant un outil puissant pour le contrôle quantitatif de l'écoulement interne des gouttes.

Cette étude révèle systématiquement les mécanismes de compétition et de synergie entre la convection de Rayleigh et l'effet Marangoni dans les gouttelettes de saumure évaporée, et révèle que la géométrie des gouttelettes et les conditions limites thermiques ont une influence décisive sur la circulation interne et le mode de cristallisation final.Des études ont mis en évidence la correspondance des modes d'écoulement sous différents angles de contact avec la morphologie de dépôt: un dépôt en forme de "coffee ring" se forme à moins de 90°, alors qu'un dépôt centralisé se forme à plus de 90°. En outre, l'étude a quantifié le rôle de contrôle des conditions thermiques sur les modes d'écoulement, en identifiant les différences de température critiques et les plages de coefficients de transfert de chaleur interfaciaux qui permettent la prédominance de l'effet thermomarangoni. Le diagramme de phase ra - ma finalement établi fournit un outil fiable pour prédire les modes cycliques dans différentes conditions thermiques et géométriques. Ces résultats fournissent une base théorique pour optimiser les processus de cristallisation par évaporation en régulant précisément les conditions interfaciales, avec un potentiel d'application dans des domaines tels que la cristallisation des protéines, les microréacteurs chimiques et les plates - formes bioanalytiques.